納米中心實現各向異性光增益微米片中激射的全光調控

　　CsPbBr₃單晶微米片各向異性光增益特性及全光調控激射ON/OFF研究方面取得進展，為基于鈣鈦礦微納結構的新型功能各向異性器件的設計提供了新思路。相關研究成果發表在Nano Letters上。 

　　近年來，鈣鈦礦材料因具有優異的光電性能，使得其不僅在光伏領域具有突出表現，在微納激光器等光電器件領域也備受矚目。相比傳統激光器，鈣鈦礦微型激光器不僅具有極低的激射閾值和更好的光譜相干性，同時工作波長調諧范圍可覆蓋可見光到近紅外。而作為微納激光器中最重要的組成部分之一的增益介質的增益性質直接影響激光器件的性能。盡管鈣鈦礦在小型激光器方面取得諸多進展，但對于鈣鈦礦微納米結構的光學增益系數的研究尚未見報道。為了進一步提高鈣鈦礦微納激光的性能和拓展其應用，了解其光增益特性非常必要。現有的光增益測量方法都是基于宏觀自由光路，適用于多晶薄膜、大單晶、液體等樣品，迫切需要一種能夠為微納結構提供足夠空間分辨率的微區增益測試方法，以觀察到被多晶不均勻性和集合平均效應所掩蓋的特殊現象。 

　　該研究團隊在具有各向異性結構的正交相CsPbBr₃單晶微米片上（圖1），通過微區變條紋長度（μ-VSL）的測試方法（圖2a）觀察到偏振依賴的光增益特性，發現沿[00-2]方向增益大于[1-10]方向增益（圖2b）。從結構出發，研究分析出正交結構無序性使得兩個方向上的Pb-Br鍵長和鍵角不同，對應的畸變量也不同，畸變大的局域性更強，對應躍遷能量越分立，躍遷能量越高；反之則躍遷能量更低。躍遷沿電子更離域化取向，也就是輻射復合更容易沿[00-2]方向發生，因此具有更大的光學增益。沿更大光增益方向[00-2]，進行功率依賴性質的研究(圖2c)發現，隨著載流子濃度的增加，光增益值先是陡峭上升，經歷短暫飽和后開始下降，最大可達5077cm^-1的高增益。通過建立激子和自由載流子模型，擬合結果與實驗結果一致表明，在低載流子密度時載流子以激子形式存在并發生輻射復合產生光增益；而在高功率密度下，激子分離為自由載流子、俄歇等，非輻射復合逐漸發生作用并占主導地位，這一光損耗造成了增益的快速下降。 

　　利用上述各向異性的光增益性質，該研究實現了對鈣鈦礦微米片激射ON/OFF的全光調制。使用線偏振光周期性激發[1-10]和[00-2]方向，當偏振角為90°的整數倍（即沿[1-10])時，發射光譜表現為寬的自發輻射譜，暗場熒光成像則表現出均勻的熒光。而當偏振角為180°的整數倍 (即沿[00-2]) 時，在寬的自發輻射峰的低能邊出現了一個明顯的尖峰，暗場熒光成像則在微米片邊緣顯示出更加明亮的發光現象。這些結果說明了人們可通過控制激發光偏振態，實現激射以及激射ON/OFF狀態的調控（圖3）。這些發現可促進鈣鈦礦在先進激光和量子信息技術領域的研究和應用。 　

　　相關研究工作得到了中科院戰略性先導科技專項（B類）、科學技術部重點研發計劃、國家自然科學基金委、北京市自然科學基金等項目的支持。 

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