質子交換膜電解水制氫是綠氫生產的核心技術,但其陽極氧析出反應環境惡劣、動力學遲緩,且對貴金屬銥高度依賴。傳統銥基催化劑的吸附質演化機制存在理論過電位極限,反應速率受限于含氧中間體吸附能的線性比例關系。晶格氧機制可通過O-O直接耦合繞過這一限制,但易因氧空位累積導致催化劑結構退化失活。當前在低銥載量條件下兼顧催化活性與結構耐久性,是該領域的重要難題。
近日,中國科學院上海高等研究院研究團隊研制出超細IrRuCoMnV高熵合金催化劑(HEA@IrRu)。該催化劑通過構建富IrRu表面層與高熵合金內層結構,利用多元素協同效應調控電子結構及界面配位環境,將陽極氧析出反應路徑從吸附質演化機制轉換為具有更高本征活性的晶格氧機制。
團隊通過引入Mn、V等親氧過渡金屬元素,構建氧空位動態補充的動態自修復機制,緩解了晶格氧機制路徑中結構退化失活問題。質子交換膜電解水實際測試結果表明,該催化劑在銥載量0.4mg cm-2條件下,實現了2000小時以上穩定運行,具有低貴金屬載量、高活性、長壽命特性,為酸性陽極氧析出反應催化劑設計提供了新思路。
相關研究成果發表在《先進功能材料》(Advanced Functional Materials)上。研究工作得到科學技術部、中國科學院等的支持。
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