里德堡莫爾激子在量子科學方向新進展

　　中國科學院物理研究所納米物理與器件實驗室許楊團隊首次報道了對里德堡莫爾激子的實驗觀測，系統地展示了對于里德堡激子的可控調節以及空間束縛，為實現基于固態體系中的里德堡態在量子科學和技術等方向上的應用提供了潛在途徑。6月30日，相關研究成果以《里德堡莫爾激子的實驗發現》（Observation of Rydberg moiré excitons）為題，發表在《科學》（Science）上。

　　電影《綠巨人》假設，人受到強力輻射后，誘發身體里的神秘力量，變為擁有超強力量的綠巨人。這種現實中很難實現的事情，在固體中卻可以通過構造精妙的材料來實現。

　　原子是構成物質的基本微觀粒子。原子的電子具有分層排布的特性。當電子被激發到更外層的軌道上時，形成的原子稱為里德堡原子。這種被激發的原子由于“體型”更為龐大，被形象地稱為原子界的巨人。半導體材料中由正電荷和負電荷相互吸引組成的粒子稱為激子，對應地，激子的激發態被稱為里德堡激子，同樣是激子界的巨人。像“綠巨人”有超強力量一樣，里德堡態的激子具有較多特性，如可以在半導體里自由移動、能夠對周圍環境的改變產生較大的響應等。

　　20世紀50年代，科學家在半導體材料Cu2O中首先發現一種處于激發態的電子-空穴對即里德堡激子。盡管這樣的里德堡激子與現代半導體技術更加兼容，但在三維固體體系中，試圖通過操縱里德堡激子的去構造穩定的實用器件仍面臨激子態易缺失、調控參數少等挑戰。而在二維半導體材料中的里德堡激子，由于維度的降低和界面效應的增強，為研究提供了新方向。

　　在過去幾年中，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心納米物理與器件重點實驗室N08課題組特聘研究員許楊與合作者，發展了一套光學“里德堡激子探測”的方法。該方法利用二維半導體WSe2的里德堡激子態對周圍環境介電屏蔽敏感的特性，實現對臨近二維體系中新奇電子態的有效探測。使用這種方法，研究觀測到WSe2/WS2中在莫爾超晶格分數化填充時廣泛存在的電荷有序態，又稱廣義魏格納晶體態；觀察到石墨烯/六方氮化硼莫爾超晶格形成周期性介電環境對WSe2帶隙與激子響應的調控；探討了雙層轉角WSe2中兩能帶哈伯德模型的模擬和調控等。然而，在這些體系中，里德堡激子態與周圍介電層的層間相互作用較弱，如何對里德堡激子進行調控形成強耦合態以及實現空間囚禁成為迫切需要解決的問題。

　　一種在凝聚態物理領域的二維材料魔角旋轉方法，恰恰給操控里德堡激子態帶來了新的機遇。近年來，N08組博士研究生胡倩穎在許楊的指導下，制備出單層WSe2與轉角石墨烯形成的二維范德華異質結器件樣品，并通過低溫微區反射光譜/光致發光光譜的方法對體系中的激子態進行測量和柵壓摻雜調控的研究。實驗發現，在大角度轉角石墨烯和魔角石墨烯（~1.1°）的樣品中，WSe2的光譜信號由“里德堡激子探測”機制主導，主要反映體系中介電函數的變化，例如在魔角石墨烯的樣品中探測到一系列對稱性破缺的關聯電子物態（圖2）。而在小角度的轉角石墨烯樣品（~0.6°，莫爾周期24納米）中，2s的里德堡激子態（尺寸約為7納米）隨柵壓調控表現出多重劈裂和顯著的紅移，被稱為里德堡莫爾激子態（圖3）。研究通過結合武漢大學新發展的實空間大尺度計算物理方法發現，莫爾超晶格中隨柵壓調節的空間電荷分布可能對這一實驗現象的產生起到關鍵作用。在該體系中，轉角石墨烯中產生的周期性莫爾勢場類似于冷原子體系中的光晶格，為里德堡激子提供了一個高度可調的束縛勢場，并帶來了電子-空穴嚴重不對稱的層間庫倫相互作用。

　　此外，該工作還研究了體系中隨轉角（或莫爾周期l）演化的層間耦合強度（圖4）。這種耦合強度直接反映在里德堡莫爾激子在能量紅移的大小上，并可以用莫爾周期l與激子半徑rB之比來近似衡量（圖1）。當l/rB較小時，莫爾勢場的作用較弱，激子的巡游特性保持不變，光學信號主要由激子探測機制主導。隨著l/rB增大，體系進入到強耦合極限，里德堡莫爾激子在光譜上表現為多個能量分裂峰、非單調的紅移以及收窄的線寬。這些特征隨著莫爾周期的增大（轉角的減小）而變得更加顯著，與空間束縛的里德堡激子物理圖像相一致。

　　正如里德堡原子間可具有較強的相互作用和對外場的敏感性，它們形成的光懸浮陣列能夠被用于量子模擬和量子計算一樣，里德堡莫爾激子態的實驗發現，系統地展示了對于里德堡激子的可控調節以及空間束縛，為實現基于固態體系中里德堡態在量子科學和技術等方向上的應用提供了潛在途徑。

　　研究工作得到科學技術部、國家自然科學基金委員會、中國科學院、懷柔綜合極端條件實驗裝置、武漢大學超算中心等的支持。南開大學和武漢大學的科研人員參與研究。