長春應化所制備出系列高效單原子氧還原電催化劑

　　燃料電池作為一種新型潔凈能源的轉換設備，因具有裝置簡單、體積小、攜帶方便、能量密度高等優勢而受到廣泛關注。然而，燃料電池陰極氧還原反應（ORR）動力學緩慢以及高Pt價格和低鉑利用率，嚴重阻礙了其大規模應用的商業化進程。中國科學院長春應用化學研究所徐維林研究員課題組從成本和性能的角度出發，制備了一系列高效、低成本單原子非鉑和單原子鉑氧還原催化劑。

　　該團隊與中國科學院上海應用物理所姜政課題組以及中國科學院物理所谷林課題組合作，利用廉價的炭黑和鋅前驅體，簡易地制備了廉價的單原子鋅基氧還原電催化劑，該催化劑展現出和商業碳載鉑相媲美的氧還原性能，并具有很好的穩定性。高角環形暗場掃描隧道顯微鏡（HAADF-STEM）證實該鋅基催化劑中的鋅主要是以單原子鋅存在，而擴展的X-射線吸收近邊譜（EXAFS）證實單原子鋅的主要存在方式為Zn-N4。進一步的理論計算表明該單原子鋅催化劑的高催化活性主要來源于Zn-N4結構。反應機理研究發現Zn-N4位點上O原子中間體的吸附是該反應的決速步驟(圖1)。

　　同時，該團隊與中國科學院長春應化所王穎副研究員、中國科學院上海應用物理所姜政研究員以及中國科學院大連化學物理研究所孫公權研究員合作，詳細報道了一種廉價炭黑負載的高性能(高活性、高穩定性及抗毒化能力)的單原子Pt電催化劑。以該催化劑作為陰極的酸性單電池能量密度高達680mW cm-2，相當于Pt在燃料電池中的利用率為0.13gPt kW-1，這也是目前文獻中報道的燃料電池中最高的鉑利用率。通過實驗和理論計算相結合，該工作還進一步揭示其超高性能主要來源于碳載體上吡啶氮錨定的單原子鉑（Pt1-N1）位點，該位點的電催化特性能很好地解釋催化劑的高活性、高穩定性和高的抗（CO/甲醇）毒化能力（圖2）。

　　以上關于高效單原子鋅和單原子鉑氧還原電催化劑的系列工作為目前制備廉價高效燃料電池陰極電催化劑提供了一個全新的研究思路，相關成果相繼發表在《先進功能材料》和《自然通訊》上（Adv. Funct. Mater. 2017, 27, DOI: 10.1002/adfm.201700802； Nat. Commun. 2017, 8, DOI: 10.1038/ncomms15938）。

　　該系列工作獲得973項目、自然科學基金和“青年千人計劃”等項目支持。