發展氫能的“初心”是基于可再生能源的電解水綠色制氫,但高的貴金屬催化劑用量是質子交換膜電解水制氫成本居高不下的主要原因之一。中國科學院上海高等研究院楊輝團隊與美國凱斯西儲大學戴黎明課題組合作在氫能源研究領域取得新進展,發展了碳缺陷驅動的鉑原子團自發沉積新方法,實現了電解水制氫陰極Pt用量大幅降低,研究成果以Carbon-Defect Driven Electroless Deposition of Pt Atomic Clusters for Highly Efficient Hydrogen Evolution 為題發表在J. Am. Chem. Soc., 2020, 142, 12, 5594-5601,論文的第一作者是上海高研院博士程慶慶,教授楊輝和戴黎明為通訊聯系人。
該工作中研究人員利用新穎的、碳缺陷驅動自發沉積新方法,構筑由缺陷石墨烯負載高分散、超小(< 1nm)且穩定的Pt原子級團簇(Pt-AC)水電解析氫(HER)電催化劑(圖1)。理論研究表明:與完美六元環碳位點相比,缺陷碳位點具有更低的表面功函數、更高的還原能力,從而在缺陷位點處優先觸發Pt離子自發沉積。碳缺陷與Pt之間更強的結合能力有效限制了自發還原Pt原子的遷移,確保超小Pt-AC的形成和穩定。上海光源同步輻射進一步驗證了Pt-AC與碳缺陷之間較強的電子作用,賦予其有別于傳統Pt納米顆粒獨特的電子結構。Pt-AC呈現了優異的HER電催化性能,與傳統Pt/C催化劑相比,其質量比活性、Pt原子利用效率和穩定性均得到大幅提升。組裝的質子交換膜水電解器件在實現安培級產氫電流的同時,陰極Pt用量降低到約1/10,且展現出優異的穩定性。本項目的進展將對氫能領域的發展和實現氫能經濟具有重要的科學和實踐意義。
該研究得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項等資助。

圖:超小Pt-AC/DG制備流程、物理表征、DFT計算、電化學HER活性以及質子交換膜水電解器件穩態極化曲線和穩定性測試
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