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  • 發布時間:2019-09-26 11:34 原文鏈接: CO生產效率如何超過90%?這種材料來幫忙

      近年來,由于傳統能源的大量使用導致大氣中CO2的濃度急劇增加,導致溫室效應和環境氣候惡化等問題,因此需要采取措施降低CO2的濃度。將CO2轉化為可用的化學品是變廢為寶的方法。利用可持續能源產生的電進行電催化CO2轉化具有溫和、環保等優點。然而目前仍然存在著選擇性不高、過電位高、電流密度小等缺點需要克服,因此尋找合適的催化劑是關鍵。

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      單原子催化劑具有最大的原子利用率,在很多催化反應中表現為高活性、高選擇性,然而不同的單原子金屬催化劑活性有差別,原因仍然有待明確。最近,中國科學院福建物質結構研究所結構化學國家重點實驗室曹榮和黃遠標團隊在科技部重點研發計劃、基金委、中科院先導及前沿計劃項目、中科院青促會優秀會員項目支持下,采用之前該團隊制備多孔卟啉基三嗪框架材料穩定的單原子的方法(ACS Energy Lett., 2018, 3, 883-889;J. Mater. Chem. A, 2019, 7, 1252),制備了該載體穩定的Ni、Cu、Fe 和Co 等系列單原子催化劑,并系統地研究了其電催化還原二氧化碳的性能。相較于其他金屬單原子催化劑,所制備的Ni單原子催化劑在較寬的電壓測試范圍內(-0.6 — -1.2 V vs. RHE),其產CO法拉第效率均高于90%,且在-0.8 V 時選擇性接近 100%(98%),在-1.2 V 時,其 TOF 值高達13462 h-1。計算表明Ni 和Fe 催化劑的電化學電勢要小于Co 和Cu 催化劑,所以Ni 和Fe 催化劑表現為更高的活性;而Ni 催化劑對于HER 的能壘比CO2RR 的高,所以很好地抑制了氫氣的產生,而Fe催化劑解吸CO 的能壘較高,因此Ni 催化劑表現出高的CO2RR 能力。該工作為設計合成高效的單原子非貴金屬催化劑提供了新的思路,為發展新的高效電催化劑提供了重要參考。相關研究結果發表在中國化學會旗艦雜志CCS Chem., 2019, 1, 384–395上。


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