PdCu合金“顯妙用”

近日，中科院大連化學物理研究所研究員鄧德會、副研究員崔曉菊團隊在室溫電化學水氣變換制高純度氫氣的研究中取得新進展。團隊發現Pd與Cu的合金化能夠顯著提升陽極電化學CO的氧化活性，進而提高室溫電化學水氣變換制高純度氫氣的效率。相關論文發表在Nano Energy上。

2019年，鄧德會團隊經過長期探索，結合電化學反應原理，將水氣變換的氧化還原反應拆分為彼此分離的兩個半反應，提出了一種能在常溫常壓下直接制備高純氫氣的室溫電化學水氣變換概念。反應中，CO在陽極發生氧化反應，生成的CO2與電解質KOH進一步反應生成碳酸鉀，避免了CO2的排放；同時水在陰極直接被還原生成高純度氫氣。然而，陽極CO氧化的反應動力學緩慢，極大影響了RT-EWGS的產氫效率，開發低成本、高效的陽極電催化劑以提高CO氧化反應活性對RT-EWGS產氫效率的提升具有重要意義。

本工作中，鄧德會團隊開發了一種碳納米管負載的PdCu納米顆粒（Pd0.7Cu/CNTs）催化劑，通過將Pd和Cu合金化來提高陽極CO電化學氧化活性，進而提高RT-EWGS的產氫效率。研究發現，當電位為0.3V時，陽極電化學CO氧化的質量活性可達19.9mA/mgPd，比碳納米管負載的Pd納米顆粒（Pd/CNTs）催化劑活性高出330倍以上；在0.2V時，Pd0.7Cu/CNTs催化劑質量活性比之前報道的Pt2.7Cu催化劑高了近5倍，顯著降低了貴金屬的用量。團隊結合DFT理論計算發現，PdCu合金催化劑在陽極CO氧化過程中，吸附的CO（CO*）更容易與吸附的OH（OH*）反應，而不是與溶液中的OH-反應，Cu的引入使Pd對CO*吸附減弱，對OH*吸附增強，通過優化反應路徑進而降低了RT-EWGS的過電位。

該研究為RT-EWGS高效陽極催化劑的設計提供了新方向。