鉑因高催化活性和熱穩定性,被廣泛應用于汽車尾氣凈化等領域。單原子分散的鉑催化劑,可最大化原子利用率,降低貴金屬用量。目前,亟待解決其活性與穩定性等問題。
近日,中國科學院上海高等研究院博士甘濤和研究員李炯,利用缺陷工程調控策略,在具有La空位的鈣鈦礦LaFeO3(v-LaFeO3)上,錨定氧化態鉑單原子,構建高性能催化劑。該催化劑無需還原預處理,即可實現高效的低溫CO氧化,具有很好的穩定性。
研究團隊基于上海光源BL11B實驗站,搭建原位吸收譜-質譜聯用技術研究平臺。同時,團隊基于這一技術揭示了該過程的反應機制,鉑單原子為反應活性中心,v-LaFeO3與Pt原子間的界面配位氧直接參與反應,CO與界面氧結合生成CO2,消耗的氧物種通過O2在Pt位點的解離快速補充。反應過程中,鉑的配位環境隨氧物種循環發生動態變化,但氧化態Pt的核心狀態與高配位結構始終保持,避免了鉑的還原團聚或過度氧化鈍化。
上述研究為Pt單原子催化劑在催化氧化反應中“活性與穩定性難以兼顧”的難題,提供了解決方案。XAFS-MS聯用技術可在相同時空維度同步捕獲催化劑的結構演變與活性變化信息,突破傳統研究中結構表征與活性分析分離的瓶頸,為催化反應構效關系的解析提供了技術支撐。
同時,研究團隊基于BL11B實驗站,發展了QXAFS-MS技術。該技術可將催化反應的構效關系研究精確在百毫秒-秒時間尺度,為更快過程的催化反應研究提供了技術保障。
相關研究成果發表在《美國化學會志》(JACS)上。研究工作得到國家自然科學基金等的支持。
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