大連化物所單原子催化研究取得進展

　　近日，中國科學院大連化學物理研究所張濤院士團隊與美國亞利桑那州立大學劉景月教授（該所“千人計劃”）一起合作，在單原子催化研究領域取得新進展。首次將Pt/FeOx 單原子及準單原子催化劑用于含有不飽和取代基團的芳香硝基化合物的選擇加氫反應，在溫和反應條件下（40 oC， 氫氣壓力0.3 MPa）獲得了極高的活性和選擇性。以3-硝基苯乙烯選擇加氫為例，其TOF值達到1500 h-1，比文獻中報道的最優催化劑的活性高20倍；氨基苯乙烯選擇性接近99%，是目前所報道的Pt基催化劑中的最高值，而且催化劑可磁性分離、具有良好的循環穩定性和底物普適性。單原子和準單原子優異的催化性能可歸結于催化劑中孤立的帶正電的Pt活性位，這些活性位有利于硝基的優先吸附并同時抑制C=C的加氫。該工作于近期發表于《自然通訊》（Nature Communications, 5, 5634, 2014)。

　　含有各種取代基的芳香硝基化合物選擇加氫制備相應的芳胺是精細化工領域最重要的反應之一，在農藥、醫藥、染料及高分子聚合物等領域具有廣泛的應用。但當反應物分子中含有C=C、C≡C等易還原基團時，選擇性還原硝基而保留其它官能團對于傳統的過渡金屬加氫催化劑而言仍然面臨相當大的挑戰。單原子以及準單原子催化劑為解決該問題提供了一條綠色而極其有效的途徑，有望在未來得到工業應用。

　　單原子催化是多相催化領域的新概念，其原子分散的均一活性位不僅可使金屬原子利用率達到最大，同時有可能架起多相催化與勻相催化之間的橋梁。2011年，張濤研究組首次制備出Pt/FeOx單原子催化劑，與劉景月、李雋合作, 提出了“單原子催化（Single-Atom Catalysis）”的概念（Nat. Chem. 2011, 3, 634)。最近三年，單原子催化得到了迅速發展，國際上多個研究組跟進研究。張濤研究組也在該領域不斷取得新進展：相繼制備出Ir1/FeOx單原子催化劑并應用于水汽變換反應（J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 15314)；受邀撰寫單原子催化的綜述文章（Acc. Chem. Res. 2013, 46, 1740）。此次是將單原子催化劑在精細化學品合成領域的成功應用。

　　該項研究得到了國家自然科學基金和中科院重大突破擇優支持的資助。