近日,我所能源催化轉化全國重點實驗室無機膜與催化新材料研究組(504組)楊維慎研究員、朱雪峰研究員團隊與能源與環境小分子催化研究中心催化動態解析研究組(534組)劉偉研究員團隊合作,提出了一種原位電化學相工程(ECPE)策略。該策略能夠實現對電催化劑活性相與反應微環境的選擇性調控,打破傳統電催化劑活性與穩定性之間的權衡關系,實現了超過2100小時的穩定運行。

固體氧化物電解池(SOECs)是一種高效的能源轉換裝置,可將二氧化碳(CO2)電還原生成一氧化碳(CO)和氧氣(O2)。其中CO既可作為燃料通過逆反應模式發電,也可作為多種化工過程的原料,使SOECs成為具有潛力的CO2減排與利用技術。然而,SOECs中的鈣鈦礦陰極材料存在穩定性不足的問題,成為限制其應用的關鍵因素。
本研究以Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ鈣鈦礦氧化物作為SOECs陰極催化劑的模型體系,揭示了其失活的根本原因:生成的SrCO3覆蓋了催化劑表面的活性位點,同時電驅動析出的鐵(Fe)顆粒尺寸較大、密度較低。針對這一問題,團隊利用原位場條件(電壓、氣氛、溫度等),在10分鐘內實現了鈣鈦礦相與Ruddlesden-Popper相之間的可逆轉變,原位再生出尺寸更小、分布更密集的活性Fe納米顆粒,并實現鍶(Sr)物種的空間選擇性再分布。在超過2100小時的測試中,該催化劑表現出良好的穩定性,CO選擇性接近100%。這一電化學相工程策略在其他鈣鈦礦催化劑上也取得了類似效果。該研究將電催化劑的研發視角從靜態優化轉向動態調控,為未來高效電催化劑的設計與調控提供了參考。
相關研究成果以“Operando Electrochemical Phase Engineering Overcomes Activity-Stability Trade-off in Perovskite Electrocatalysts”為題,于近日發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。該工作的第一作者為我所畢業生胡世慶博士、逄炳杰博士,以及我所與燕山大學聯合培養博士研究生涂煒。上述工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中國科學院青年創新促進會等項目的資助。
文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2122388
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