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  • 發布時間:2013-10-31 14:35 原文鏈接: 大連化物所等成功制備出單原子銥催化劑

      近日,中科院大連化學物理研究所張濤研究員領導的航天催化與新材料研究團隊通過與該所“千人計劃”入選者劉景月研究員(負責高分辨電鏡)、清華大學李雋教授(負責理論計算)合作, 在單原子催化研究領域取得新進展。以FeOx為載體制備出極低金屬含量的單原子銥(Ir)催化劑Ir1/FeOx。將該催化劑用于水汽變換反應(CO + H2O = CO2 + H2),發現其催化活性(specific activity)比相應的團簇及納米催化劑高一個數量級。進一步研究發現,對于較高金屬含量的非均勻催化劑(含有單原子、團簇及納米粒子),其單原子催化的貢獻占總體活性約70%,證明了金屬單原子是水汽變換反應最主要的活性位。相關結果以通訊形式發表于《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc. 2013, 135 (41), 15314–15317)上。

      單原子催化是多相催化領域的新概念,其單一均勻的活性位有可能架起多相催化與勻相催化之間的橋梁。2011年,張濤研究組首次制備出FeOx負載的單原子鉑(Pt)催化劑,與劉景月、李雋合作, 提出了“單原子催化Single-Atom Catalysis”的概念(Nat. Chem. 2011, 3, 634)。其后的二年中,單原子催化得到了迅速發展,國際上多個研究組跟進研究。張濤研究組也受邀撰寫單原子催化的綜述文章(Acc. Chem. Res. 2013, 46, 1740)。

      負載型金屬Ir催化劑廣泛應用于航天推進劑肼催化分解體系中,但極少用于水汽變換反應。張濤研究組在發現FeOx載體穩定Pt單原子的基礎上,進一步將其擴展到金屬Ir體系,成功制備出FeOx負載的亞納米Ir催化劑(Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 2920)。在此基礎上,通過降低金屬含量(Ir含量僅為0.01 wt%)成功獲得了單原子Ir催化劑,并將其應用于較高溫度(300 oC)的水汽變換反應中,揭示了Ir單原子不僅是水汽變換反應最重要的活性位,而且在較高溫度下也可穩定存在。大連化物所在單原子催化的系列工作,不僅在基礎研究領域有助于從原子層次認識復雜的多相催化反應,而且在工業應用領域對于發展低成本、高活性的負載型催化劑也具有重要的指導意義。


    大連化物所成功制備出單原子銥催化劑

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