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  • 發布時間:2017-05-03 10:05 原文鏈接: 寧波材料所制備出高性能CO氧化催化劑CoOMS2分子篩

       CO催化氧化反應涉及煙草降害、汽車尾氣凈化、防毒面具、CO氣體探測器以及燃料電池等諸多領域,因此對CO氧化反應催化劑的開發一直是催化領域的研究熱點之一。貴金屬催化劑雖然性能優異,但價格昂貴,市場應用受限。相比之下,非貴金屬催化劑憑借低廉的價格和較好的催化活性受到了廣泛的關注。但是這類催化劑對真實應用環境中存在的水汽十分敏感,金屬活性位容易被水分子覆蓋迅速失活。因此,如何在水汽存在的真實環境中保持高的催化性能,仍是一個關鍵的技術難點。

      為了解決上述問題,中國科學院寧波材料技術與工程研究所非貴金屬催化材料研究團隊利用一步水熱合成方法,成功將鈷等過渡金屬元素引入K-OMS-2的骨架中,制備出了Co-OMS-2分子篩。研究表明,摻雜后的Co-OMS-2具有納米纖維狀的形貌,且比表面積由70.6m2/g增加至188.3 m2/g (圖1)。鈷離子取代了骨架錳離子,增強了活性氧物種的移動性,提高OMS-2的還原性能。另外,鈷的摻雜使得OMS-2催化劑表面的疏水性增強。對該催化劑進行CO氧化性能評價(圖2,圖3),無水條件下,30°C時CO轉化率便達到了100%,60°C的反應速率為67 mmol g-1 h-1,是未摻雜的OMS-2催化劑反應速率的28.8倍。當反應氣中引入3%水汽后,Co-OMS-2催化劑在100°C以上的評價溫度轉化率均維持在100%。通過與Au/CeO2,Pt/CeO2和 Au1Cu1/CeO2等貴金屬催化劑對比T50(轉化率為50%的反應溫度)和該溫度下的反應速率等參數(圖2b),Co-OMS-2催化劑的抗水性能不亞于貴金屬催化劑。該工作為工業化生產高效廉價的凈化CO新材料提供了理論基礎。相關結果在ChemCatChem 期刊以封面文章的形式發表(2017,9,1163-1167,DOI:10.1002/cctc.201601681)。上述工作得到了國家自然科學基金優秀青年項目(51422212)、國家自然科學基金(21403261和21307142)、浙江省自然科學基金杰出青年項目(LR16B030001)以及河南中煙工業有限責任公司技術開發項目(ZW2014052)的資助。

    圖1.形貌對比圖:(a) OMS-2;(b) Co摻雜的OMS-2

    圖2. (a) OMS-2和摻雜Co的OMS-2催化氧化CO的催化活性比較;(b) 與文獻中Au/CeO2,Pt/CeO2和 Au1Cu1/CeO2等貴金屬催化劑抗水性能比較

    圖3. Co摻雜的OMS-2催化CO氧化反應應用示意圖

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