近日，中國科學技術大學教授曾杰團隊研究發現，氧化鎳負載的銥單原子催化劑在陽極水氧化反應中的活性與銥單原子的第二殼層銥-氧-鎳配位數呈火山型曲線關系，第二殼層配位數適中的單原子催化劑表現出最優異的活性。相關成果日前發表于《德國應用化學》。
精準構建單原子催化劑金屬中心原子的配位環境對闡明單原子催化劑結構和催化活性間的關系非常重要。然而，即使是具有相同組成和化學性質的單原子催化劑，關于局部配位環境影響的爭論也相當復雜，需要更多地關注第二配位殼層的調節。對于氧化物載體，由于其結構的穩定性，精準調控負載在氧化物載體上單原子的第二殼層配位環境仍然面臨挑戰。
在此工作中，研究人員通過不同的鍵合策略，創制了三種氧化鎳負載的銥單原子催化劑，銥單原子第二殼層銥-氧-鎳配位數分別為3、4、5。電化學測試表明，銥第二殼層配位數為4的單原子催化劑表現出最優異的活性，在過電勢300毫伏時，可以達到0.4毫安每平方厘米的本征電流密度，分別是第二殼層配位數為3和5的單原子催化劑的3.1和2.2倍，催化活性和銥-氧-鎳配位數之間呈現火山型的關系。
隨后，研究人員對此現象進行了電化學原位譜學和理論計算研究。原位譜學結果表明，銥單原子是發生陽極水氧化反應的主要活性位點。理論計算結果表明，銥單原子催化劑的高活性歸因于適中的配位數減弱了對氧氧氫中間體的吸附，使得反應決速步的能壘最低，從而提高了陽極水氧化的活性。
研究人員介紹，研究通過調控鍵合策略實現了在氧化物載體表面精準調控單原子的第二殼層配位數，深入理解了單原子催化劑第二殼層配位數和催化活性之間的火山型關系，為設計高效的水氧化催化劑提供了新思路。
相關論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202410520
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