研究揭示單原子催化劑配位環境

近日，中國科學院院士、中國科學院大連化學物理研究所研究員張濤、研究員王愛琴團隊受邀發表了關于單原子催化劑配位環境的評述文章。相關成果發表在Accounts of Chemical Research上。

單原子催化劑配位環境示意圖。大連化物所供圖

單原子催化概念由張濤院士、李雋教授、劉景月教授等于2011年共同提出，目前已成為國際多相催化領域的研究前沿，其在革新傳統多相催化理論和現有工業催化技術方面均展現出重要潛力，并有望重塑多相催化研究范式。

自概念提出以來，團隊相繼揭示了單原子配位環境的不均一性，建立了單原子配位數和其電荷密度、催化活性之間的線性關系，發展了多種精細調控單原子配位環境的策略，提升了催化性能，并由此發現了新的催化過程。同時，團隊也發現了單原子配位環境的動態演變現象，豐富并加深了對單原子催化的認識。

基于上述研究，團隊發現單原子催化把對多相催化活性位的認知從表界面帶入到更加精準的原子尺度，傳統概念如分散度、界面等具有局限性，而以單原子為中心所形成的局域環境——配位環境正越來越廣泛地被用來描述其構效關系。配位環境主要包括載體、反應物種、溶劑、外場等，它決定了單原子的幾何和電子性質，進而決定了單原子催化劑的性能。根據是否與單原子直接成鍵，配位環境可以分為內殼層（與單原子直接成鍵）和外殼層（與單原子不直接成鍵）。為此，張濤和王愛琴團隊總結了近幾年在內殼層和外殼層配位環境調控方面的研究進展，評述了單原子配位環境在催化反應中的動態演變，并對單原子催化今后的發展進行了展望。

相關論文信息：https://doi.org/10.1021/acs.accounts.5c00140