近日,中國科學院院士、中國科學院大連化學物理研究所研究員張濤,研究員王曉東,研究員林堅團隊與中國工程院院士、福州大學教授付賢智,教授林森團隊合作,在單原子周邊微區環境調控研究方面取得新進展。他們通過微區配位編輯,制備出具有超低載量高效單原子催化劑。相關成果發表在《美國化學會志》。
單原子催化劑能夠實現金屬原子的最大化利用,并展現出高本征活性,但其實際應用受限于低金屬負載和足夠的活性位點數之間的矛盾。目前,主要策略在于通過提高單原子負載量來增強整體催化活性。然而,高載量單原子催化劑在高溫反應條件下易出現金屬原子團聚,且載體表面的不均勻性往往導致所錨定的單原子活性位性質不均一。
本工作中,團隊利用一種簡便的合成方法制備出ppm級負載量的單原子催化劑,并實現優異的丙烷脫氫性能。他們通過將氯銥酸簡單浸漬在活性炭上,隨后進行氨氣熱解,即可獲得該催化劑。該催化劑在丙烷脫氫反應中表現出約33%的丙烷轉化率和約92%的丙烯選擇性,且失活常數較低,性能優于銥納米顆粒和大多數報道的貴金屬催化劑。
該方法為開發出原子經濟型的高效單原子催化劑提供新思路,并在多個貴金屬體系中得到驗證。
相關論文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.5c14188
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