通過雙單原子亞納米反應器實現高效電化學固氮

雙單原子亞納米反應器實現高效電化學固氮 課題組供圖

　　近日，中科院大連化學物理研究所研究員劉健團隊與天津大學教授梁驥團隊、澳大利亞斯威本科技大學教授孫成華團隊合作，通過亞納米空間限域技術，開發了鐵—銅（Fe-Cu）雙單原子亞納米反應器，用于電催化氮氣（N2）還原反應，實現了氨（NH3）高效率合成，為電催化固氮提供了新方法。研究成果發表于《先進材料》。

　　單原子催化劑由于能最大限度地利用活性物質，在電催化領域具有廣闊的應用前景。目前，精準控制原子級活性位點以滿足特定反應仍然是單原子催化劑的瓶頸。

　　研究人員利用石墨化氮化碳具有的獨特微環境的規則表面空穴，精確限域Fe-Cu單原子并調控其幾何構型，構建“亞納米反應器”。研究發現Fe-Cu催化活性中心與反應物具有更強的相互作用，并且極狹窄的限域空間所具有的獨特微環境還形成了顯著的協同效應，這對于以氮還原反應為代表的多步驟電催化過程非常有利。結合第一性原理模擬發現，這種協同效應來源于獨特的Fe-Cu配位，有效地改變了N2的吸收，改善了電子轉移，并為氮還原反應提供了額外的氧化還原電子對。

　　本項研究工作為在亞納米尺度上操縱催化劑活性中心提供了新方法，也為亞納米尺度上具有精確空間定位的新型催化劑的設計提供了新思路。