近日，中科院大連化物所催化與新材料研究中心（1500組）張濤院士、喬波濤研究員等與太陽能科學利用研究中心（1600組）李仁貴研究員等合作，在單原子光熱催化乙炔半加氫反應研究方面取得新進展。合作團隊通過控制單原子與納米粒子間金屬—載體強相互作用（SMSI）的發生條件，實現包覆納米粒子的同時暴露單原子，構筑Pd1/TiO2單原子催化劑，該催化劑可顯著提升乙炔半加氫反應選擇性；同時，利用TiO2載體優異的光催化性質，提高了乙炔半加氫反應活性，實現了低至70℃的乙炔加氫低溫高效轉化。
乙炔半加氫反應是一個重要的化學化工過程，在基礎研究與工業應用中均具有重要意義。在基礎研究中，該反應是探究催化反應機理以及催化劑表面性質的模型反應；工業上該反應是大量乙烯原料氣中除去乙炔雜質以滿足乙烯下游應用的關鍵環節。Pd單原子催化劑因其原子利用率大，活性位點孤立、均一等優勢，常用于乙炔半加氫反應中。研究發現，產物乙烯以較弱的π鍵吸附，可顯著提高反應選擇性。但是，由于單原子活性中心對H2裂解能力較差，反應活性有待提高。此外，制備穩定的Pd單原子催化劑并使其在還原氣氛中不發生團聚仍具有挑戰。
本工作中，研究人員通過控制SMSI發生條件，選擇性地包裹催化劑中納米粒子而只暴露單原子，成功構筑了Pd1/TiO2單原子催化劑，提高了乙炔加氫反應中乙烯選擇性。此外，科研人員利用TiO2的優異光催化性能，通過光熱協同催化，實現了乙炔加氫高效轉化。研究表明，光生電子可從載體TiO2轉移到相鄰的Pd單原子上，促進乙炔活化，從而促進乙炔加氫轉化。本工作為開發穩定、高效的Pd單原子催化劑提供了一條有效途徑，也進一步推進了光熱協同催化加氫反應的研究。
相關工作以“Photo-thermo Semi-hydrogenation of Acetylene on Pd1/TiO2 Single-atom Catalyst”為題，于近日發表在《自然—通訊》（Nature Communications）上。該工作共同第一作者是我所1502組博士研究生郭亞琳與黃一珂。上述工作得到國家重點研究發展計劃、國家自然科學基金、中國科學院基礎研究青年科學家等項目的資助。（文/圖 郭亞琳）
文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-30291-x
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